В 1917, вернувшись в Россию, обосновался в Москве, где в должности профессора преподавал в Высших художественно-технических мастерских (Вхутемас), служил при Наркомпросе в коллегии по делам искусств и художественной промышленности, стоял во главе мастерской в ПГСХУМ.

Одновременно работал и в Петрограде: исполнял революционные панно, участвовал в украшении города к первой годовщине Октября (в соавторстве с Б. М. Кустодиевым и К. С. Петровым-Водкиным). В том же 1917 представил свыше 60 своих работ на выставке в Художественном бюро Добычиной (Петроград), а также на экспозиции картин и скульптур художников-евреев (Москва).

Развивая идеи орфизма, в начале 1920-х обратился к светомузыкальным замыслам Скрябина. Сконструировал клавир — усовершенствованный оптофон, за каждой клавишей которого были закреплены определенные звук и цвет. Свет через оптические фильтры проецировался на так называемый «хромотрон» (экран).

Первые «Оптофонические цвето-зрительные концерты» с использованием такого клавира провел в театре В. Э. Мейерхольда (1923) и в Большом театре (1924); сам исполнял «Партию света» в аранжировке симфонического оркестра под руководством В. Сука.

В 1925 поселился в Париже, где запатентовал и активно демонстрировал свое изобретение. Там он продолжил проводить оптофонические концерты. Основал Оптофоническую академию, в которой занимался аудиовизуальными исследованиями и преподавал.

В 1930-е изобрел и другие агрегаты, такие как «хромофотомер» (для проверки качества драгоценных камней) и «мультиперко» (для производства и очистки химических растворов, стерилизации газированных жидкостей; запатентован в 1934), а также «динамический камуфляж» (для маскировки войск; запатентован в 1939).

В области скульптуры и живописи в этот период создавал цикл абстрактных композиций, прочно связанных с музыкальными ассоциациями. В этих композициях использовались принцип «ленты Мёбиуса», полихромия и материалы разного рода и фактуры. Интересовался любыми новейшими живописными течениями, в частности сюрреализмом. Регулярно экспонировался в Салоне Независимых.

Ради заработка художнику приходилось заниматься бизнесом, одно время торговал недвижимостью.

С началом Второй мировой войны отказался покинуть Францию. В ноябре 1943, когда Париж был оккупирован, художника арестовали как еврея и переправили в Германию, где он погиб в нацистском концлагере Освенцим.

В России творчество Баранова-Россине было надолго позабыто. Но сейчас интерес к нему возрождается, обусловленный, вероятно, возрастающим вниманием к картинам художника за рубежом. В 1954 Салон Независимых устроил посмертную выставку Баранова-Россине.

Выставки прошли в Париже (1970, 1972/1973, 1984), Лондоне (1970), а также в Государственной Третьяковской галерее в России в 2004.

Произведения Баранова-Россине находятся в Государственной Третьяковской галерее, Государственном Русском музее, Музее современного искусства в Нью-Йорке, в Центре Жоржа Помпиду в Париже, в музее Людвига в Кельне.