В 1923 переехал в Москву. В 1923–1927 преподавал на графическом факультете ВХУТЕМАСа (с 1924 — профессор), а в 1927–1930 — ВХУТЕИНа. В 1924–1925 член и экспонент объединения «Маковец», в 1925–1926 — «4 искусства». В 1930-е одновременно преподавал в нескольких учреждениях: в 1930–1933 — в Московском текстильном институте, в 1931–1938 — в Московском институте изобразительного искусства, в 1935–1938 — в Московском полиграфическом институте. В 1935–1938 возглавлял также мастерскую монументальной живописи при Московском архитектурном институте.

Летние месяцы в 1920-х — 1930-х проводил в Оптиной пустыни под Калугой. Эти поездки были для Бруни чрезвычайно плодотворными в творческом отношении: именно там была выполнена значительная часть рисунков и акварелей 1920-х — 1930-х.

В 1930-х много работал в области монументального искусства, создавал фрески и росписи в Центральном Доме пионеров в Москве (1935), павильонах ВСХВ (1938–1939), павильоне СССР на Всемирной выставке в Париже (1937), Центральном театре Красной Армии в Москве (1939–1940).

С конца 1910-х активно занимался книжной иллюстрацией, оформил множество книг, в том числе книгу Н. С. Гумилева «Мик и Луи» (1915), поэму В. В. Хлебникова «Ошибка смерти» (1917–1920), «Рассказы для детей» И. Потапенко (1910-е), «Сказки» Р. Киплинга (1929), книги «Ребята о зверятах» О. Перовской (1933), «Алжирский пленник» О. Выгодского, «Лирику» Низами, «Шах-Намэ» Фирдоуси (все — 1930-е) и другие.

Во время второй мировой войны эвакуирован в Казахстан. В 1944 возвратился в Москву.

В 2000 в Государственной Третьяковской галерее прошла ретроспективная выставка произведений художника.

Бруни вошел в историю советского искусства прежде всего как первоклассный мастер рисунка, акварели и книжный иллюстратор. В начале своего творческого пути он обращался к живописи и скульптуре: создавал портреты, картины мифологического характера, контррельефы; но уже с начала 1920-х занимался почти исключительно графикой: станковой и книжной иллюстрацией. На смену живописи пришла акварель. В 1930-х, наряду с графикой, работал как мастер монументальной живописи.

Создал свой стиль в рисунке, на формирование которого значительное влияние оказали французские рисунки конца XIX — начала XX столетия, виденные им в период пребывания в Париже в 1912, японские и китайские акварели, а также авангардные эксперименты, в которых он сам принимал активное участие в 1910-е.

Творческое наследие Бруни очень велико. Его работы находятся во многих российских музеях и частных коллекциях. Значительными собраниями графики мастера обладают ГМИИ им. А. С. Пушкина, Государственная Третьяковская галерея, Государственный Русский музей.