Аргунов — выдающийся русский живописец второй половины XVIII столетия. В ранних произведениях, созданных под влиянием Гроота (портреты И. И. и Е. И. Лобановых-Ростовских (1750 и 1754)), еще чувствуется некоторая застылость и скованность поз, присущие искусству парсуны. Расцвет творчества художника приходится на конец 1750-х — 1760-е годы и связан с эстетикой рококо. Созданные в этот период работы, развивающие в основном типы парадного и полупарадного портрета, необычайно разнообразны по художественным и техническим приемам. Наряду с консервативными по композиционному и образному решению произведениями, в творчестве Аргунова появляются работы, которым присущи новаторские черты, в частности интерес к внутренней жизни модели. Художник одним из первых в русском искусстве обратился к типу «жанрового» портрета, представляя модель «за занятием» или в окружении атрибутов профессионального труда (портреты четы Хрипуновых (1757), калмычки Аннушки (1767), «Автопортрет» (1760-е)), исторического портрета (изображения Б. П. и А. В. Шереметевых (оба — 1768), Б. П. Шереметева в латах, А. М. и М. Ю. Черкасских (все — 1760-е)). Если в портретах современников живописец стремился создать атмосферу изысканной и в то же время непринужденной светскости, свойственную рококо, то в посмертных портретах, напротив, преобладающими являлись барочные черты. В них, по меткому замечанию О. С. Евангуловой и А. А. Карева, «ставший уже достоянием истории образ как бы оттиснут в красках, словно изображением на памятной медали». Последние известные произведения Аргунова датируются второй половиной 1780-х.

В целом работы художника обозначили начало нового этапа в процессе освоения общеевропейских принципов портретного искусства и послужили связующим звеном между живописью середины XVIII века и творчеством выдающихся портретистов второй половины столетия — Ф. С. Рокотова, Д. Г. Левицкого и В. Л. Боровиковского.

Произведения Аргунова находятся во многих музейных собраниях, в том числе в Государственной Третьяковской галерее, Государственном Русском музее, Государственном Историческом музее, Государственном Эрмитаже, Государственном музее керамики и «Усадьбе Кусково XVIII века» и других.