С 1910 исполнял обязанности директора и декоратора в школе танца Е. И. Рабенек. Летние месяцы 1910–1912 проводил на даче семейства Рабенек в Щелково. В 1911 участвовал во Всемирной выставке в Риме, получил приглашение Ф. Т. Маринетти присоединиться к движению футуристов, однако отказался от него. С 1911 член и постоянный экспонент (до 1923) выставок Союза русских художников. В 1913 вступил в объединение «Мир искусства».

В 1915–1918 преподавал рисунок в Строгановском художественно-промышленном училище, в 1919–1920 — в Первых Государственных свободных художественных мастерских, в 1920–1921 — во ВХУТЕМАСе, Пречистенском практическом институте на отделении изобразительного искуства, школе одаренных детей в Больших Вяземах.

В 1917 стал одним из основателей Профессионального союза художников-живописцев Москвы. В 1924 выполнил серию зарисовок в Колонном зале Дома союзов во время похорон В. И. Ленина. В 1923 и 1925 участвовал в выставках АХРР. В 1925 стал одним из членов-учредителей объединения «4 искусства». В 1926 в Государственной Академии художественных наук (ГАХН) открылась персональная выставка Ульянова, приуроченная к 30-летию творческой деятельности. В 1929 в Доме ученых прошла выставка рисунков и акварелей мастера.

Продолжал активно работать как художник-декоратор. В 1919 оформил постановку «У Дидро» И. Стюпюи в Московском показательном театре, в 1922 — «Скупой рыцарь» по трагедии А. С. Пушкина в Театре на Тверской. Создал эскизы костюмов и декораций к оперетте «Орфей в аду» Ж. Оффенбаха в Музыкальной студии МХАТ (1920–1922, не осуществлена), спектаклям «Тень осла» в театре «Комедия» (1925), бывший театр Ф. И. Корша), «Дни Турбиных» (1926) и «Мольер» (1935) М. А. Булгакова во МХАТ, «Горе уму» по пьесе А. С. Грибоедова в ГосТИМ (1928). В 1929 был привлечен к работе над фильмом «Евгений Базаров» по роману И. С. Тургенева «Отцы и дети» на киностудии «Межрабпомрусь».

В 1932 Ульянову было присуждено звание «Заслуженный деятель искусств РСФСР». В начале Великой Отечественной войны эвакуирован в Нальчик, затем — в Тбилиси, с 1942 жил в Самарканде, преподавал в Московском художественном институте им. В. И. Сурикова, также находящемся в эвакуации. В конце 1943 возвратился в Москву. В 1945 награжден орденом Трудового Красного Знамени, в 1948 удостоен Сталинской премии за портрет К. С. Станиславского за работой. В 1949 избран членом-корреспондентом Академии художеств СССР.

Похоронен на Введенском кладбище в Москве.

Ретроспективные выставки произведений художника прошли в 1951, 1961, 1975 в Москве, в 1978 — в Ленинграде. В 1965 в Государственном Музее А. С. Пушкина была показана «пушкиниана» Ульянова.

Написал мемуары о Толстом, Ге, Серове, Коровине, А. С. Голубкиной, В. Э. Мейерхольде, Станиславском, А. Н. Скрябине (объединены в книгу «Мои встречи». М., 1953, переизданы в 1959), а также автобиографические воспоминания. Автор нескольких статей и эссе по теории искусства (опубликованы в книге «Люди эпохи сумерек». М., 2004).

Ульянов стоит особняком среди мастеров «серебряного века». Блестящий рисовальщик и живописец, в начале творчества он испытал влияние своего учителя Серова. Однако его нельзя причислить к последователям Серова, как и вообще к каким-либо направлениям этого времени. В 1900-х прошел через увлечение импрессионизмом и ретроспективизмом в духе художников «Мира искусства». В дальнейшем использовал опыт мастеров символизма, кубизма, футуризма и даже абстракционизма, вместе с тем восхищался классическим искусством. Все это привело к созданию собственной системы в живописи и рисунке, отмеченной необычайным разнообразием художественных приемов и нашедшей отражение в произведениях конца 1900-х — 1910-х (это время считается периодом расцвета). Большинство работ позднего периода создано в традициях реализма, они в значительной степени утратили яркую индивидуальность более ранних художественных произведений, сохранив при этом чрезвычайно высокий уровень технического мастерства.

Творчество Ульянова представлено во многих музейных и частных собраниях. Наиболее значительными коллекциями его произведений располагают Государственная Третьяковская галерея и ГМИИ им. А. С. Пушкина.