В 1960-х после распада коллектива «ЛеСС» в соавторстве с Николаем Силисом Лемпорт выполнил десятки монументальных работ, украшающих здания в городах и поселках Советского Союза и за его пределами. Среди совместных работ — горельеф на здании «Каракумстроя» и библиотеки в Ашхабаде (1967), портальная композиция гостиницы «Турист» в Ростове-на-Дону (1978), рельеф на здании посольства СССР в Афинах (1980), оформление зданий театра русской драмы в Уфе, гостиниц «Ореанда» и «Артек» в Крыму, академгородки Новосибирска и Красноярска.

В это же время Владимир Лемпорт создал серию экспрессивных скульптурных портретов своих выдающихся современников — поэтов Генриха Сапгира (1960), Бориса Пастернака (1960), Бориса Слуцкого (1962), Назыма Хикмета (1965), физика Аркадия Мигдала (1971) и др. в камне, глине и металле.

В последующие годы Лемпорт развивал портретную тему в своем творчестве и создал целую галерею образов великих людей различных эпох с характерно заостренной пластической и психологической трактовкой: Микеланджело (1972), Данте (1969), Гёте (1976) и др.

Круг общения Владимира Лемпорта был чрезвычайно широк. Он снялся в нескольких фильмах, увлекался музыкой, писал стихи, занимался переводами. Этот круг интересов отражен в созданных им портретах. Экспрессивны в контрастном сочетании цветов выполненные пастелью портреты чувашского писателя Метри Кибека, бельгийского певца, приезжавшего с гастролями в СССР, Жака Бреля, физика Аркадия Мигдала, увлекавшегося скульптурой. Почти всегда его модели — люди большой жизненной энергии, гуманисты, сфера деятельности и интересов которых простирается широко за рамки профессиональной деятельности. Для этих портретов Лемпорт использовал интенсивные цвета в контрастном сочетании.

Много портретных композиций Лемпорта выполнено в керамике. Примечательны выполненные в рельефе портреты французского поэта и исполнителя Жоржа Брассенса, чьи песни всегда звучали в мастерской, и архитектора Абдуллы Ахмедова. Выпуклые формы рельефа он сочетает здесь с элементами контррельефа, добиваясь экспрессивности портретов. Портрет Ахмедова, с которым его связывала работа над проектами в Ашхабаде, Лемпорт повторяет в объеме, в характерном для него жанре «голов». Он подчеркивает характерные портретные черты, редуцируя и сводя силуэт к строгой геометрии объемов.

«Какой-то неведомый чудовищный усилитель сидел в его мозгу, — писал о Лемпорте Николай Силис. — Спустя час или день после общения с человеком он мгновенно воспроизводил его портрет. Причем в глине и в нужном размере. О сходстве говорить нечего, оно присутствовало всегда. Но то, что выходило из-под его рук, было гораздо большее, нежели простое сходство. Какая-то полузапретная сущность проглядывала в произведении».

К библейской теме Лемпорт обращался часто. Первые композиции на сюжеты Ветхого и Нового заветов появились в середине 1960-х, когда формально несколько смягчились жесткие запреты для советских деятелей культуры. В это время Тарковский снимал «Андрея Рублёва», а с конца 1960-х демонстрация свободы вероисповедания в СССР стала частью советской культурной дипломатии. Первыми появились композиции «Адам и Ева» и «Евангелист Марк с гепардом». В 1979 была создана скульптура «Въезд в Иерусалим», сохранившаяся в гипсовой отливке. Здесь закрепленный в названии сюжет выступает лишь канвой для разработки многозначного сакрального образа.

В скульптурные композиции Лемпорт активно включал цвет, сочетая декоративность и живописность с мощной и активной пластической формой, много работает в живописи и графике. Его работы были представлены в лучших выставочных пространствах: в Центральном Доме Художника, Государственной Третьяковской галерее, ГМИИ имени А. С. Пушкина, галереях Москвы и Санкт-Петербурга; в постоянных экспозициях Музея Москвы и др. В 1990-х прошли выставки во Франции, Германии, Англии, Испании, Бельгии и Голландии.