В том же 1919 году на «Выставке антиискусства» художник показал свою «Сальпенжитную Деву Марию» — маленькую футуристическую скульптуру «Танец», на которой были развешаны воротнички и галстуки. В 1921 он участвовал в коллективной работе над абсурдистским панно «Какодилатный глаз». Прямо под изображением глаза, помещенного в центр композиции с десятками надписей и подписей, находилось начертанное по-французски имя Шаршуна.

В 1922-1923 художник переехал в Берлин, где начал издавать собственный журнал «Перевоз-дада», который с интервалами и под разными названиями выходил вплоть до 1973. Шаршун проявил себя не только как художник, но и как публицист, поэт, писатель; он выпускал самиздатовские листовки-композиции с серийными названиями: «Перевоз», «Памятник», «Клапан», «Вьюшка». Своеобразным комментарием к листовкам могут служить выполненные Шаршуном в Берлине две серии дадаистских портретов (по шесть в каждой), среди которых портреты Н. А. Бердяева и Т. Тцара. Прозрачная пифагорейская и платоновская логика в них органично соединяется с живым воображением и чувством юмора. Художник наглядно демонстрирует возможности «геометрии–интуиции» для построений, выявляющих взаимосвязи человека с миром природы, с мирозданием.

В духе дадаизма, с насаждением геометрических форм написаны картины Шаршуна «Танцующая фортуна» (Берлин, 1922), «Композиция с картами» и многие другие. Образы танца, популярные у дадаистов и воплощающие идею возникающего и разрушающегося мира, получили разнообразное развитие в последующие годы — например, в графических сериях Sans titre (1929, 1948), «Плисецкая» (1966), «Вырубова» (1966). И в дадаистских портретах начала 1920-х, и в графических работах художника явно прослеживалась связь с русским символизмом, в частности с творчеством А. Белого. С самим поэтом Шаршун непрерывно общался в Берлине, постоянно посещая русский «Дом искусств» и «Клуб поэтов».

В 1923 Шаршун принял участие в репрезентативной выставке «Русское искусство» в галерее Ван Димена (Берлин). Он вошел в круг, близкий галерее «Штурм», где общался с русскими художниками М. Андреенко, К. Богуславской, И. Пуни и Е. Лисснер. В том же году галерея устроила совместную выставку Шаршуна и польской художницы Е. Грюнгофф под общим названием «Демонстрация орнаментального кубизма». В достаточно однородной серии натюрмортов, показанных на выставке, художник создал образы единства многообразия, гармонических сочетаний, характеризующих бытие, соединяя орнамент — носитель глубинного, но наиболее всеобщего и элементарного содержания — с конструкциями игровых интеллектуальных задач.

Параллельно Шаршун сделал следующий шаг от «орнаментального кубизма» к «орнаментальному импрессионизму» — новому жанровому сплаву, воплощенному, в частности, на полотне «Орнаментальный импрессионизм № 8» (1930). По замечанию некоторых исследователей, картина ориентирована на позднего Монэ. «Орнаментальный импрессионизм», или, по-другому, «декоративный импрессионизм», помог Шаршуну сохранить определенную связь и с российской визуальной традицией, с национальным пониманием орнаментики. Он возвел Шаршуна на интернациональный уровень.

В 1930-е в творчестве художника начался кризис, во многом связанный с экономическим кризисом во Франции. Вплоть до 1942 Шаршун мало занимался живописью, зато развил бурную литературную деятельность. Он сотрудничал с журналом «Числа», сблизился с парижской русской интеллигенцией на литературных вечерах кружков «Зеленая лампа» Мережковского и «Кочевье» Слонима.

В 1943 начался достаточно спокойный и очень плодотворный период в творчестве художника. С помощью коллекционера Р. Дютийеля Шаршун арендовал мастерскую и работал в ней вплоть до 1960. Затем художник познакомился с Р. Крезом, который в течение двадцати лет выставлял и продавал картины Шаршуна в своей галерее.

Последние двадцать лет основными темами Шаршуна были музыка и вода. По его словам, «музыка течет слева направо, будто читаешь книгу или как течет река, когда смотришь на неё с правого берега». Используя эти мотивы, художник создал «Морской цикл», серии «Дань музыке», «Музыкальные композиции».

Одновременно он продолжал поиски в живописи, связанные с дадаизмом, с сочетанием геометрии и живого образа, в русле которых находится и «Автопортрет № 2» — портрет «посвященного», с нимбом в виде полусферы. Потоки льющегося с верха картины света отбрасывают тень на четкую линию горизонта с заходящим солнцем, упругую волнистую линию воды и прибрежных холмов. В этой композиции художник соединил портрет и ландшафт.

Шаршун провел множество персональных выставок — в Европе, США, Канаде. Венцом карьеры художника стала ретроспектива его работ, проведенная Национальным музеем Франции, Центром Помпиду в 1971.

В 2006 в Музее личных коллекций ГМИИ имени Пушкина прошла большая персональная выставка Шаршуна, тогда же в Московской галерее «Наши художники» его работы были представлены в экспозиции «Русская абстракция во Франции середины ХХ века». Несколько его полотен находятся в постоянной экспозиции Государственной Третьяковской галереи, которой художник завещал 31 свое произведение.