С 1922 курсировал между Казанью и Москвой. Подчинившись советским веяниям в искусстве, способствовал организации нового художественного дела в СССР, был одним из членов-основателей Ассоциации художников революционной России (АХРР). Старался привить Ассоциации передвижнические традиции.

В феврале 1923 в Казани Радимов создал Татарский филиал АХРР. Организовал Московский областной Союз художников, в котором был избран первым председателем. В рамках АХРР и МОСХ провел множество выставок своих работ по всей стране; активно участвовал в групповых советских и зарубежных выставках в Венеции, Лондоне, Берлине, Мюнхене, Кельне, Нью-Йорке, Стокгольме. В 1926 с делегацией русских художников ездил в Финляндию к Репину, где написал портрет великого передвижника.

Кроме того, писал воспоминания и по-прежнему издавал книги стихов: сборники «Деревня» (1922), «Земное» (1927) и другие.

В начале 1930-х художник окончательно перебрался в Москву.

Работал в бытовом, портретном, пейзажном жанрах. Частые путешествия Радимова по стране вылились в циклы работ, посвященных Башкирии, Чувашии, Марийской земле, Средней Азии, средней полосе России и Подмосковью. Излюбленной темой его картин с 1930-х стала тема русской деревни. Полотна на историко-революционные темы и портреты деятелей международного коммунистического движения в творчестве Радимова появлялись редко.

В конце жизни Радимов преимущественно занимался живописью.

В 1962 в Москве состоялась последняя персональная выставка художника, приуроченная к его 75-летию.

В 2005 в Москве в Каминном зале Дома журналиста прошла тематическая выставка «Павел Радимов. Передвижник и поэт».

Произведения Радимова хранятся в Государственной Третьяковской галерее, в других музеях России, а также в частных собраниях.